L'idylle foudroyante que vivent Gala et Dali n’est pas du goût du père du jeune peintre. Dali refusant le moindre compromis est expulsé par son père de la demeure familiale. Presque sans un sou le couple Gala-Dali se réfugie dans une petite maison de pêcheur de Port Lligat.

Les grandes douleurs engendrent les chefs d'oeuvres. Stimulé et soutenu à chaque instant par sa maîtresse-femme, Dali se met à peindre ses obsessions les plus profondes. Le thème du désir est prédominant dans les oeuvres de cette période. Avec la rencontre de Gala, Dali va découvrir et domestiquer un univers érotique stimulant et constructeur qui jusqu'alors le terrorisait.

Motivé sur tous les plans, Salvador Dali à force d'introspections et d'analyses va transformer ses psychoses qui le rongent en une méthode de création surréaliste révolutionnaire : la méthode Paranoïa-critique.

Les années trente amorcent un tournant majeur dans l 'oeuvre de S.Dali. Le couple Gala-Dali se structure, construisant un environnement propice au développement artistique du jeune peintre. Progressivement, sous l'oeil vigilant de Gala, Dali va s'affirmer au sein du groupe surréaliste, pour finalement en devenir l'acteur le plus brillant. En effet, Dali s'impose sur la scène médiatique, volant la vedette aux autres artistes à chacune de ses apparitions. Surmontant sa timidité, il se compose un personnage médiatique hors norme, toujours à la pointe de la provocation. Il lance des mots d'ordre artistiques à contre-courant de la mode. Par exemple, au début des années 30 : fini l'art nègre prôné par Picasso et certains surréalistes, vive les « objets décadents européens du Modern Style ».

Dali se met à confectionner des objets surréalistes avec du pain, se mettant à dos les plus révolutionnaires (pro-communistes) des surréalites qui voient dans ce geste un acte de défiance envers la pauvreté ouvrière.

Son activité artistique devient très intense avec les années. En 1932, Dali envoie des toiles en Amérique pour la première exposition surréaliste à New York. Il publie des poèmes, des scénarios de films tels « L'Age d'or », dont la première projection engendra la destruction de la salle de cinéma par les lignes d'extrême droite), et Babaouo, jamais tourné. Il réalise des projets de décors de ballets. Il fait paraître un article intitulé « De la beauté terrifiante et comestible de l'architecture Modern Style » et relance ainsi l'intérêt pour l'esthétique de 1900.

En 1932, son attention se porte sur l'étude d'une oeuvre de Jean François Millet, «L'angélus». Déjà présente dans la demeure familiale durant toute sa jeunesse, cette toile vue sous l'angle paranoïa-critique lui évoque des sentiments obsessionnels troublants, un mélange d'érotisme et de mort. Il étudiera et reproduira plusieurs fois ce tableau, allant jusqu'à l'introduire dans sa propre iconographie. Un autre thème majeur s'impose et persistera jusqu'à la fin de sa carrière, c'est l'imagerie de Gala.

1934, premières divergences avec les surréalistes et André Breton à propos de son tableau « L' énigme de Guillaume Tell», puis à propos de ses positions ambigües sur Hitler ainsi que sur ses tendances monarchistes. Dali est exclu des groupes de travail.

En 1935, dans un essai intitulé « La conquète de l'irrationnel, il définit son «activité Paranoïa-critique» et s'attaque à l'Art abstrait. L’année suivante, il fait sa première exposition exclusive de ses tableaux à Londres, ainsi que la couverture du Times.

Dali écrit un scénario en 1937 pour les Marx Brothers et se lie d'amitié avec Harpo. En 1938, avec l'exposition internationale du surréalisme de Paris, le mouvement surréaliste est à son apogée, et bien que partiellement exclu du groupe, Dali y est présent comme «conseiller spécial ». En juillet Dali réalise un vieux rêve : rencontrer Sigmund Freud, le pape de la psychanalyse.

En 1939, Dali prépare sa prochaine exposition à New York car il sait que son avenir financier dépend de sa percée médiatique outre-atlantique. En parallèle, il développe des projets de robes et de chapeaux pour son amie Elsa Schiaparelli (encriers, chapeaux souliers, robes tiroirs). Il réalise les décors pour les ballets de Monté-Carlo (Coco Chanel réalise les costumes).

En Amérique, Dali devient très en vogue. Cependant face à des entraves puritaines, Dali publie le manifeste «Déclaration d'indépendance de l'imagination des droits de l'homme à sa propre folie».

«Quand, dans l'histoire de la culture humaine, un peuple éprouve la nécessité de détruire les liens intellectuels qui l'unissaient aux systèmes logiques du passé afin de créer pour son propre usage une mythologie originale, mythologie qui, correspondant parfaitement à l'essence et à la pression totale de sa réalité biologique, est reconnue par les esprits d'élite des autres peuples, alors l'opinion publique de la société pragmatique exige par égard pour elle que soient exposés les motifs de la rupture avec les formules traditionnelles éculées ».