En dehors du monde de la peinture, Dali est fasciné par les sciences nouvelles et notamment la psychanalyse. En 1925, il étudie méticuleusement les oeuvres de Sigmund freud et voit dans ces travaux son salut et celui du surréalisme tout entier.

En 1927, avec l'appui de Joan Miro, peintre influent lui aussi catalan, il reussit à faire accepter à son père l'idée d'un voyage à Paris. Bien que trés rapide et assez frustrant, il garde de ce séjour 3 rencontres marquantes : Versailles, le Musée Grévin et Picasso. Dali rencontra Picasso dans son atelier. « Je viens chez vous avant de visiter le Louvre », lui dit Salvador. «Vous n'avez pas tort » lui retorqua Picasso.

En 1928 Salvador Dali et Bunüel écrivent conjointement un scénario surréaliste pour un film que tournera Bunüel l'année suivante intitulé Un chien Andalou. Bien que le résultat fut explosif médiatiquement « comme un poignard en plein coeur du Paris spirituel, élégant et cultivé », D ali reste déçu du resultat.

Au printemps, 1929 Dali revient à Paris (invité par Bunüel pour le tournage) et rencontre l'Élite avant-gardiste parisienne.
L'été suivant, répondant à son invitation, Magritte, Bunüel, Eluard et sa femme, Gala, lui rendent visite à Cadaqués. Malgré les troubles psychologique évident du jeune peintre, Gala est tout de suite séduite par Dali qui est tombé éperdument amoureux d'elle.